
研究背景
随着可再生能源快速发展,水系锌离子电池(AZIBs)因锌资源丰富、成本低、理论容量高、氧化还原电位低且本征安全,被视为电网级储能的重要候选体系。然而,锌金属负极在实际应用中仍受限于三大瓶颈:不受控的枝晶增殖、持续的析氢反应(HER)以及绝缘性副产物的积累。传统界面层策略往往功能单一,难以同时实现成核调控、均匀沉积和副反应抑制。单原子催化剂因其原子级分散的活性位点和独特的电子结构,为构建多功能亲锌界面提供了新思路。因此,如何通过单原子位点与多孔框架的协同设计,同步解决锌负极面临的枝晶、析氢和副产物问题,具有重要意义。
文章要点
在这项工作中,作者以Cu掺杂ZIF-8为前驱体,通过精准控制的高温热解制备了单原子Cu锚定于三维多孔氮掺杂碳框架的Cu/NC材料,并将其涂覆在锌箔上构建Cu/NC@Zn负极。表征结果表明,Cu/NC保留了完整的三维多孔互连骨架,Cu以原子级分散的Cu–N₄配位结构存在,Cu质量分数约为1.08 wt%,未检测到Cu–Cu键。
更重要的是,该研究并未仅停留在性能提升,而是深入揭示了“成核调控—亲锌生长—活性水屏蔽”的协同机制。原子级分散的Cu位点作为高亲和力Zn²⁺的成核位点,可均匀化界面Zn²⁺通量并显著降低成核过电位;三维多孔NC框架则提供快速离子传输通道,同时作为物理屏障减少锌表面与自由水分子的直接接触,从而抑制HER和绝缘副产物的生成。得益于该多功能界面层,Cu/NC@Zn对称电池在5 mA cm⁻²、1 mAh cm⁻²条件下稳定循环超过2700小时;在10和20 mA cm⁻²的高电流密度下仍保持优异可逆性。Cu/NC@Zn//Cu半电池在5 mA cm⁻²下实现3000圈循环,平均库仑效率超过99.9%。Cu/NC@Zn的成核过电位仅18.6 mV,电荷转移电阻为45.2 Ω,腐蚀电流密度降至0.05 mA cm⁻²,5 mA cm⁻²下电压极化仅28.7 mV。在全电池中,Cu/NC@Zn//MnO₂在1 A g⁻¹下循环1000圈后容量保持率达82%,24小时自放电后容量保持率高达98.19%,展现出优异的实用化潜力。
图文展示

图1. Cu/NC在消除枝晶和副反应中的功能示意图及机制

图2. Cu/NC@Zn负极的制备与形貌、结构表征

图3. 成核与沉积行为分析

图4. 循环性能评估

图5. 全电池电化学性能
本工作以“A Multifunctional Zincophilic Interface Layer Engineered by Single-Atom Cu Docking Stations toward Long-Life Zn Anodes”为题发表在国际知名期刊《Journal of Materials Chemistry A》上。其中绿帽换妻
2023级硕士研究生廖乙静为学生第一作者,绿帽换妻
张颜博士为第一作者兼通讯作者。该项工作得到了四川省重点研发项目(省校合作项目)(2026NSFSC0904, 2025YFHZ0056)和中央高校基本科研业务费专项资金(2682026ZTPY026)的支持。
文章链接://doi.org/10.1039/d6ta06466c